李林甫再次发起一场针对太子李亨的冤案。当时，杜良娣的父亲杜有邻与女婿柳积不和，柳积诬告杜有邻“妄称图谶，交构东宫，指斥乘舆”，李林甫命京兆士曹王鉷与杨国忠一同审讯。最终，杜有邻、柳积都被杖毙，杜良娣也被废为庶人。在这次事件中，很多地方官员也受到波及，北海太守李邕、淄川太守裴敦复被杖毙，韦坚、皇甫惟明被赐死。监察御史罗希奭巡察地方，大肆杀戮贬谪官员，自青州一路杀到岭南，前宰相李适之已贬宜春太守，惊惧之下服毒自尽，其子李适则被李林甫命人杖杀于河南府，先天政变的功臣王琚贬任江华司马，服毒未死，继而自缢身亡。
王忠嗣自幼在被养于宫中，与太子李亨交情深厚，后担任四镇节度使，掌控河西、陇右、河东、朔方，威震边疆。李林甫担心他会入朝拜相，威胁到自己的地位，对他非常忌惮。将军董延光进攻石堡城失利，奏称王忠嗣沮挠军计，唐玄宗不悦，李林甫趁机指使济阳别驾魏林诬告王忠嗣，称其欲拥兵尊奉太子。唐玄宗虽表示不信，但仍夺去王忠嗣兵权，将他召回朝廷，贬为汉阳太守。李林甫虽屡兴大狱，欲离间玄宗与太子的关系，但李亨仁孝谨慎，又有张垍、高力士的保护，他的奸谋最终也未能得逞。
李林甫又对权位日盛的杨慎矜起了猜忌之心，他引荐王鉷为御史中丞，将其视为心腹。王鉷素受杨慎矜轻鄙，对他怀恨在心，便在李林甫的挑拨下制造流言，称杨慎矜是隋炀帝玄孙，勾结术士，密藏谶书，图谋恢复隋朝。唐玄宗大怒，将杨慎矜下狱，命三司会审，李林甫还栽赃陷害，命殿中侍御史卢铉袖藏谶书，称是在杨慎矜家中搜出，最终，杨慎矜被族灭。咸宁太守赵奉章揭发李林甫罪状二十余条，结果罪状尚未呈上，李林甫便已知晓，命御史台将其逮捕，以妖言之罪杖毙。
李林甫兼领安西大都护、朔方节度使、单于副大都护，鉴于开元年间张嘉贞、王晙、张说等文臣以边将入相的先例，欲杜绝出将入相的根源，以巩固自己的相权。他请求辞去兼任的朔方节度使之职，举荐安思顺继任，并奏道：“文臣为将，怯于战阵，不如用寒族、蕃人。蕃人骁勇善战，而寒族在朝中没有党援。”唐玄宗采纳了他的建议。李林甫重用蕃将，使得高仙芝、哥舒翰等少数民族将领成为独当一面的大将，但也让安禄山得以长期控制河北，为日后安史之乱的爆发埋下了隐患。
起初，李林甫认为杨国忠才学浅薄，不会威胁到自己的地位，况且他又是杨贵妃的族兄，因而对他善加礼遇。杨国忠与王鉷同为御史中丞，李林甫却举荐王鉷为御史大夫，杨国忠怀恨在心。王鉷之弟王焊与刑縡图谋作乱，欲杀死李林甫、陈希烈、杨国忠，却遭到镇压。唐玄宗命杨国忠与陈希烈一同审讯，杨国忠奏称王鉷也曾参与密谋，并借此案牵引李林甫，称他暗中勾结王鉷，陈希烈则从旁作证。最终，王鉷被赐死，李林甫虽未获罪，也逐渐被唐玄宗疏远。
南诏寇边，剑南告急，杨国忠兼任剑南节度使，李林甫便奏请玄宗，建议让杨国忠到剑南赴任，想借机把他调离朝廷。杨国忠哭着对玄宗道：“臣一旦离朝，必为李林甫所害。”唐玄宗安慰道：“你暂且先到剑南处理军务，朕很快就会召你回来，让你当宰相。”李林甫得知，愤愦发病，不久，李林甫随唐玄宗前往华清宫，结果病情加剧。巫师道：“只要您能见一下皇帝，病情就会好转。”唐玄宗本欲前去探视，却被侍臣谏止，便让人将李林甫抬到庭院中，自己则登上降圣阁，举起红巾招手慰问，李林甫已病重不能起身，只能让家人代拜谢恩。
杨国忠刚到剑南，便被唐玄宗派宦官召回朝中，并到华清宫谒见李林甫，拜于床下。此时，李林甫已无力再对付杨国忠，他流着泪对杨国忠道：“我很快就要死了，你一定会继任宰相，我的后事就托付给你了。”杨国忠对李林甫仍非常忌惮，汗流满面，连称不敢。李林甫病逝，由诸子护灵返回长安，发丧于平康坊府邸，唐玄宗追赠他为太尉、扬州大都督，并赐班剑武士、西园秘器。不久，杨国忠拜相。
杨国忠与安禄山合谋，诬告李林甫与叛将阿布思约为父子，同谋造反，安禄山还派阿布思部落的降将入朝作证。唐玄宗命有司审理，李林甫的女婿杨齐宣担心自己受到牵连，便附和杨国忠，出面证实。当时，李林甫尚未下葬，被削去官爵，抄没家产，诸子被除名流放岭南、黔中，亲党中则有五十余人被贬。唐玄宗还命人劈开李林甫的棺木，挖出口内含珠，剥下金紫朝服，改用小棺以庶人之礼安葬。
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