梁将王彦章率军进逼郓州，李嗣源命李从珂率骑兵迎战，在递坊镇大败梁军前锋，俘获梁将任钊等三百人，迫使王彦章退屯中都。李存勖自杨刘渡河，进抵郓州，并以李嗣源为前锋，攻破中都，擒获王彦章。当时，唐军诸将都认为应先攻占青州、齐州、徐州、兖州等地，再乘机而动。李嗣源却力排众议，建议奔袭汴州，攻取后梁国都。他率前军倍道兼程，抵达汴州，而后挥军攻城，梁帝朱友贞自杀，梁将王瓒开封丘门迎降，后梁正式灭亡。不久，李存勖迁都洛阳，升任李嗣源为中书令。
李存勖在南郊祭天，并赐李嗣源铁券。不久，李嗣源平定潞州叛乱，擒获叛首杨立，被调为宣武军节度使，兼任蕃汉内外马步军总管。契丹南侵，李嗣源又率军北征，在涿州大败契丹。
李嗣源调任成德军节度使，移镇镇州。此时，李存勖早已荒怠政务，纵容宦官、伶人乱政，还无罪诛杀郭崇韬、朱友谦等功臣。李嗣源因位高权重，也受到庄宗的猜忌，李嗣源自镇州入朝，庄宗竟让诸军马步都虞候朱守殷对他进行监视。朱守殷暗中告诫李嗣源，称他已到“德业振主者身危，功盖天下者不赏”的地步，让他早做打算，但他却不为所动。当时，李嗣源常遭流言毁谤，幸有枢密使李绍宏为其开脱，方免遭杀害。
魏博戍卒在贝州哗变，推赵在礼为首领，攻入邺都。李存勖初命元行钦征讨，但却连连失利，只得起用李嗣源，让他率从马直北上，会合元行钦平叛。李嗣源抵达邺都，驻扎于城西南，并定下攻城日期，从马直却在攻城前夜哗变，劫持李嗣源，声称要与邺都叛军合势，拥其称帝河北。
赵在礼率将校出城迎拜，将李嗣源迎入邺都，但不许乱军入城，李嗣源借口收抚散兵，逃出邺都，抵达魏县。命牙将张虔钊前往元行钦营中，召其前来一同平乱，元行钦却疑其有诈，率一万步骑退至卫州，诬奏李嗣源与叛军合谋叛乱。
李嗣源初抵魏县时，部下不满百人，召集霍彦威所部五千镇州军，稍微恢复了些兵力，欲返回成德藩镇，等待皇帝降罪。但霍彦威、安重诲皆反对，建议他返回朝廷，向皇帝当面自辩。李嗣源遂率军南归，并数次上表申诉，向李存勖表明心迹，但皆被元行钦阻遏，未能上达。当时，李嗣源长子李从璟正在洛阳禁军效力，奉庄宗之命去招抚李嗣源，也被元行钦扣留在卫州。李嗣源疑惧不安，乃采纳女婿石敬瑭的建议，决定攻取汴州，谋求自立。齐州防御使王晏球、贝州刺史房知温、北京右厢马军都指挥使安审通、平卢节度使符习皆拥戴李嗣源，率部前来与其会合，李嗣源兵力大增。
李存勖亲自率军东征，欲坐镇汴州指挥平叛，命龙骧指挥使姚彦温率八百马军为前锋，又命指挥使潘环率军护卫粮草，姚彦温、潘环皆投降李嗣源。李嗣源已抢先占据汴州，李存勖知道局势已不可挽回，行至万胜镇便下令回师，仓皇返回洛阳，士卒沿途逃散过半。他决定前往汜水关，会合长子李继岌统率的征蜀大军，再联兵进剿李嗣源。从马直指挥使郭从谦突然发动叛乱，率所部攻入兴教门，庄宗亲率宿卫出战，结果中流矢而死。当时，洛阳大乱，通王李存确、雅王李存纪等宗室诸王皆逃散，朱守殷遣使到李嗣源军中，请他速入京城，安定局面。
李嗣源率军入洛阳，命诸将平定京中乱势，让百官各安其职，等待李继岌回京继位，并表示自己在安葬庄宗后，便会归藩成德。宰相豆卢革、韦说与枢密使李绍宏、张居翰率百官劝进，皆被拒绝，改请李嗣源监国。李嗣源遂入居大内兴圣宫，以监国的名义接受百官朝拜，任命石敬瑭为陕州留后，防备征蜀大军，同时命各地访寻诸王。安重诲暗中派人杀死李存确、李存纪，申王李存渥、永王李存霸则被乱军所杀，薛王李存礼、皇子李继嵩、李继潼、李继蟾、李继峣皆不知所踪。不久，魏王李继岌在渭南县自缢而死，征蜀大军则在任圜的率领下归附李嗣源，李嗣源称帝的障碍被全部扫清。
李嗣源在西宫称帝，身穿斩衰之服，即位于李存勖的灵枢之前，以表示自己是合法继承，而非篡夺。当时，李嗣源年已六十，将朝政托付给枢密使安重诲、宰相任圜。任圜还兼任三司使，主掌国家财政，他选拔贤俊，杜绝私门，忧国如家，执政一年便使得“府库充实，军民皆足，朝纲粗立”。安重诲是李嗣源的佐命功臣，虽尽忠职守，但恃功矜宠，擅作威福，他和任圜政见不合，议政之时经常意气用事，甚至互相呵骂。
任圜被罢为太子少保，并请求致仕，退居磁州，李嗣源欲巡幸汴州。当时朝野流言四起，有的称皇帝准备东征淮南，还有的称皇帝是要讨灭藩镇军阀。宣武军节度使朱守殷心不自安，趁机在汴州发动叛乱，结果被范延光率军平定。安重诲趁机诬陷任圜谋反，称其与朱守殷勾结，并矫诏赐死任圜，李嗣源明知任圜冤死，却未加追究。此后，安重诲更是权倾朝野，连皇子李从荣、李从厚都对他敬事不暇，唯独忌惮河中节度使李从珂，他矫造诏书，唆使河中牙将杨彦温寻机驱逐李从珂。
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