与明朝结盟后，林丹汗于万历四十七年（1619年）十月派遣康喀尔拜虎携带国书出使后金。在这份国书中，林丹汗自称为“四十万蒙古国之主巴图鲁成吉思汗”，蔑视努尔哈赤为“水滨三万女真之主”，宣称广宁城已经被他降服，并警告努尔哈赤不要侵犯广宁。这份国书的傲慢态度激怒了后金的诸臣，努尔哈赤当时正忙于利用在铁岭之战中俘获的宰赛等人质，以要挟内喀尔喀与自己结盟，因此没有立即回应。
次年正月，努尔哈赤正式回复林丹汗，他在回信中数落了明朝灭亡后蒙古汗廷的困境，并怂恿林丹汗与自己结盟共同对抗明朝。林丹汗没有回应努尔哈赤的提议，并扣留了后金使臣硕色乌巴什。努尔哈赤误信内喀尔喀传来的谣言，以为硕色乌巴什已被林丹汗杀害，于是斩杀了林丹汗的使者康喀尔拜虎。不久之后，硕色乌巴什逃脱回到后金。这一系列事件导致后金与林丹汗察哈尔部之间的关系彻底破裂。
四、联明抗金
林丹汗与明朝的合作主要基于相互的利益需求。努尔哈赤占领沈阳后，林丹汗意识到这是一个展现实力、获取明朝支持的机会。天启元年（1621年）春，当努尔哈赤准备进一步攻取辽阳时，林丹汗命令蒙古左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉率领内喀尔喀卓里克图、达尔汉巴图尔、巴哈达尔汉等2000骑兵前往沈阳，目的是解救仍被拘禁的宰赛。
蒙古军队抵达沈阳城下并与守城的后金士兵交战，但因担心努尔哈赤的援军到来，很快就撤退了。八月，内喀尔喀五部以一万头牲畜作为赎金，从努尔哈赤那里赎回了宰赛。这一失败不仅削弱了林丹汗在蒙古诸部中的威望，也让他意识到与后金对抗并非易事。
努尔哈赤在占领沈阳后，计划进一步占领广宁。当时明朝的广宁巡抚王化贞非常信任林丹汗，相信林丹汗能够出兵四十万相助，并承诺给予林丹汗一万两白银的奖励。然而，辽东经略熊廷弼则认为不应过分依赖蒙古力量，主张加强明军自身的实力。
天启二年（1622年）正月，努尔哈赤发动了对广宁的大规模攻势。王化贞仓皇逃离广宁，而林丹汗先期派出了一万军队支援广宁，另有两万军队因为雪阻未能及时到达。当林丹汗的援军赶到时，广宁已经落入努尔哈赤之手。
林丹汗的军队随即转而守卫山海关，并继续与明朝协商夺回广宁后的赏赐事宜。明朝为安抚林丹汗，预计的花费达到了百万两白银之巨。尽管如此，明朝并不寄希望于林丹汗能够有效地牵制后金。例如，袁崇焕曾评价林丹汗虽有数十万兵力，但在纪律性上远不及努尔哈赤的军队，因此他建议林丹汗不要与后金进行正面交锋。
五、内部纷争
广宁之战之后，后金对明朝的攻势暂时放缓，而蒙古内部的矛盾开始显现。林丹汗对内喀尔喀与后金之间的通婚和结盟感到忧虑。他指责管理左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉没有妥善管理，甚至怀疑他与努尔哈赤有秘密联系。这加剧了蒙古内部的分化。
天启二年（1622年）二月，锡尔呼纳克杜棱洪台吉带领三千多户投奔辽阳城，归顺了努尔哈赤。随后，内喀尔喀的其他部族也开始陆续投奔后金。与此同时，乌珠穆沁部的翁衮都喇尔子多尔济车臣济农和他的叔侄塞棱额尔德尼台吉因与林丹汗不和，率领部众投奔了漠北外喀尔喀。苏尼特部的素塞巴图噜济农、浩齐特部的策凌伊尔登、阿巴噶部的都思噶尔札萨克图济农等也离开了林丹汗，投奔了漠北。
此外，林丹汗与蒙古诸部之间的贸易关系也出现了问题，他的货物被喀喇沁部多次劫夺，而喜峰口插赏贸易的份额也被侵占。这些事件进一步削弱了林丹汗的权威。
面对蒙古内部的危机，林丹汗决定首先解决内部不服从的部族问题。他认为：“南朝止一大明皇帝，北边止我一人，何得处处称王？”这意味着他当务之急是要统一蒙古。内喀尔喀五部虽然与努尔哈赤结盟，但仍与明朝保持联系，并且拒绝断绝与察哈尔的关系。为此，努尔哈赤于天启三年（1623年）四月对内喀尔喀发动了惩罚性的攻击，杀死了扎鲁特部的台吉昂安。内喀尔喀盟主卓里克图试图与林丹汗联合复仇，但林丹汗并未积极响应，反映出他不愿意直接与后金对抗，而是专注于内部稳定。
林丹汗最大的内部挑战来自于奥巴台吉领导的科尔沁部，该部与后金的关系日益密切，并于天启四年（1624年）正式与努尔哈赤结盟。同年十月，林丹汗派绰尔济喇嘛与奥巴谈判，但没有达成一致。随后，林丹汗率军征讨科尔沁部，奥巴向后金求援。努尔哈赤派兵五千支援，但实际上并没有真正保护科尔沁部。得知后金出兵的消息后，林丹汗不愿与后金直接冲突，于是撤退，解除了对科尔沁的威胁。
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