在关键的时候，善于迎合旨意的李积却说了一句话：“此乃陛下家事，不合问外人。”这一来既改变了唐王朝的命运，也将褚遂良等人推入了悲剧的深渊。
武氏在唐永徽六年十月被册封为皇后，褚遂良也被武皇后赶出朝廷，到潭州任都督。唐显庆元年元旦，武后的儿子李弘被立为太子。
唐显庆二年春天，褚遂良调到离京师极远的桂州去任都督。同年晚些时候，武则天则与许敬宗、李义府一起，诬告中书令来济、门下侍中韩瑗与在广西的褚遂良共谋反叛。晚年的褚遂良又一次被贬——这一次是被贬到更远的爱州，褚遂良在绝望之中，上了一封陈情书给高宗，诉说自己曾长期为高祖与太宗效劳，最坚决地支持高宗继位等等，结果仍是无济于事。
显庆三年，禇遂良在爱州带着遗憾离世，享年六十三岁。另据唐人张怀瓘《书断》记载，褚遂良卒于显庆四年，享年六十四岁。在他死后，武则天等人还没有放过他，一方面把他的官爵削掉，另一方面把他的子孙后代也流放到爱州。神龙政变后恢复官爵，后追赠谥号“文忠”，于天宝六载配享高宗庙庭。唐德宗时追赠太尉，唐懿宗时经安南观察使高骈奏请，访求褚遂良后裔护丧归葬于阳翟。
褚遂良的楷书代表作品主要有《伊阙佛龛碑》、《孟法师碑》、《房玄龄碑》、《雁塔圣教序》。褚遂良研习多种字体并综合运用，史称他的书法初学欧阳询、史陵，然后学习虞世南，终法为“二王”王羲之和王献之且融会贯通汉隶，自创一体，所以被称为“初唐四大楷书家”之一，“欧、虞、褚、薛”，人称“褚体”。
褚遂良的楷书作品出现前后两种不同的风格，前期的《伊阙佛龛碑》和《孟法师碑》书体大致相同，均用方笔，起笔露锋，钩等笔画的收笔直出未回锋，字画提按不明显，保持了欧、虞的书体特色。在风格上，吸取了虞世南楷书的宽绰典雅的结体特点和欧阳询楷书锋利刚劲的运笔特点。同时，将他们瘦长的字形进行了压缩。褚遂良前期的作品不仅残留北碑的影响，而且在运笔和结体上，大量掺入了隶书的体势，但也并非照搬硬套，而是选择性的吸收创新、化为己用。
《房玄龄碑》和《雁塔圣教序》是其晚期的作品，两者一个峻整严饬，一个空灵飞动，在用笔上由以骨取胜的平直的二分笔转向以筋取胜的一、二分笔兼用，笔画起伏多姿，跌宕有致，曲笔兼用，表现出强烈的节奏感。褚书的新规范一出，天下竞相学仿，成为一时风尚。直到武周极盛时期，虽然褚遂良人已过世，官爵也被剥夺，但其在书法上的名望不减，并以其率直骾亮的人品和遒媚飘逸的书品被后人传颂，褚遂良的唐之“广大教化主”的地位也被越来越多人肯定。
初唐书法家中，以欧阳询、褚遂良二人最具有创新精神，褚遂良最能与时俱进，欧、虞两人书法，保留隋朝书风较多，褚遂良书法则能汲取众家之长，不被前辈们多抑制，他的字给人感觉骨肉分量达到均衡，且刚柔并济，清朗秀劲，英俊潇洒，力和美、骨与韵趋于一体，“真正开启‘唐楷’门户，堪称隋唐楷书过度的桥梁”，最终推动了唐代尚法书风的形成。对唐代乃至后世书法的延续和创新提供了借鉴。
褚遂良的民族关系思想不仅内容非常丰富，而且理论体系也比较完整。从整体来看，主要由“先华夏而后夷狄”、“畏威慕德”和“以信义而抚戎夷”等三大部分所构成。
“先华夏而后夷狄”是褚遂良民族关系思想的核心。褚遂良认为，唐朝所直接管辖的汉族地区和被称为“遐荒”的边疆少数民族地区，既然在地域上是有层次的，那么对其重视的程度也应当有层次。他为此很形象地打了一个比喻，把唐朝应该直接管辖的地区比作“一身”，在“一身”之中，东都洛阳和西京长安等于自己的“腹心”，各个州县如同四肢， 而 “四夷”则是身外之物， 或者说是他人手足， 与汉族地区没有多少直接联系。
在传统的民族关系思维中，“威”一般指国威、兵威，具有以武力使对方感到恐惧的意思。在褚遂良的思维中，就是通过诛的手段，使少数民族惧怕唐朝。在传统思想文化中，“德”有时指道德，有时指恩德，而在褚遂良的思维中，主要是指德化。在褚遂良的民族关系思想中，对少数民族实行德化主要是通过册立可汗的方式使少数民族对唐中央感恩戴德，从而永远依附唐王朝。
在华夏古代，安抚边疆少数民族的方式有多种多样，在褚遂良看来“以信义而抚戎夷”是最好的方式之一。应当说，褚遂良的这一思想可谓抓住了正确处理民族关系的实质。在褚遂良看来，“信”的作用主要表现在如下几个方面:第一，“信为国本”。第二，对少数民族守信能够充分显示中原王朝的形象。第三，守信是避免民族战争的有效途径。
李世民曾对长孙无忌说：“褚遂良耿直，有学术，竭尽所能忠诚于朕，若飞鸟依人，自加怜爱。”又说：“立身之道，不可无学。遂良博识，深可重也。”
魏徵：“褚遂良下笔遒劲，甚得王逸少体。”
韩瑗：“遂良运偶升平，道昭前烈，束发从宦，方淹累稔。趋侍陛下，俄历岁年，不闻涓滴之愆，常睹勤劳之效。竭忠诚于早岁，罄直道于兹年。体国忘家，捐身徇物，风霜其操，铁石其心。”
蔡希：“仆尝闻褚河南用笔如印印泥，思其所以，久不悟。后因阅江岛平沙细地，令人欲书，复偶一利锋，便取书之，崄劲明丽，天然媚好，方悟前志，此盖草、正用笔，悉欲令笔锋透过纸背，用笔如画沙印泥，则成功极致，自然其迹，可得齐于古人。”
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