开元十九年，玄宗特别喜欢用宦官，尤其是高力士，那时候所有的奏章都要先给高力士看。十月，玄宗去洛阳了。李白三十一了，在长安过得特别惨，都快自暴自弃了，还跟长安的小混混混在了一起。初夏的时候，他离开长安，经过开封、宋城，秋天到了嵩山，想起朋友元丹丘的山居，就有点想隐居了。秋天快结束的时候，他留在了洛阳。
开元二十年十月，唐玄宗出巡，颁布诏令，沿途地方官员得以举荐本地贤才于朝廷。同年十二月，玄宗返归洛阳。此间，李白自春至夏，于洛阳与元演、崔成甫相知。至秋，李白离洛阳返安陆，途中南阳偶遇崔宗之，结为知交。冬日，元演自洛阳至安陆探访李白，二人共游随州，岁末同归安陆。
开元二十一年正月，唐玄宗亲自为老子《道德经》作注，并令天下士庶家藏一册，更于每年贡举之时加试《老子》策论。时年李白三十三岁，于安陆白兆山桃花岩筑石室而居，开垦山田，日以耕读为乐。
开元二十二年正月，李白向唐玄宗献上《明堂赋》，赋中云：“穹崇明堂，倚天开兮。”又言：“四门启兮万国来，考休征兮进贤才。俨若皇居而作固，穷千祀兮悠哉！”赋中“臣白美颂”等语，推测太白或于东都洛阳进献此赋于玄宗。此赋颂扬明堂之雄伟，尽显开元盛世之气象，亦寓含作者之政治理想。李白作《明堂赋》，实有求仕之意，时值开元二十七年明堂未毁之前，既为仕途之需，亦欲“以大道匡君”。因家庭所限，李白无法应常举、制举，故只能选择献赋之路，以求仕途之进。
开元二十三年，玄宗狩猎，李白恰逢西游之机，遂献上《大猎赋》，冀望得玄宗之青睐。《大猎赋》中，李白以“大道匡君，示物周博”为旨，赞颂圣朝疆域之辽阔，远超前代，更在赋末阐述道教玄理，以投玄宗崇道之心。
同年，李白入长安，结识卫尉张卿，并通过其引荐，向玉真公主献诗。诗中末句“几时入少室，王母应相逢”，寓含对公主入道成仙之祝愿。由此，李白渐进统治阶级上层。于长安，李白又遇贺知章，二人于紫极宫相遇，李白呈上诗本，贺知章对《蜀道难》、《乌栖曲》等诗篇大为赞赏，更惊叹于李白之才华与风采，感叹“公非人世之人，可不是太白星精耶？”，称之为“谪仙人”。然而，三年后，李白却发出“行路难，归去来”之叹，离开了长安。
开元二十五年，时年三十六岁的李白与杜甫、高适共赴单父，受到单父尉陶沔（李白挚友）与单父主簿李凝（李白族弟）的热情款待，众人欢欣鼓舞，以诗赋记录所见所闻。在单父的日子里，他们遍访琴台、晏堌、孟渚泽、南楼、栖霞山及孟氏桃园等文化名胜，留下了《登单父陶少府半月台》、《秋猎孟诸夜归置酒单父东楼观妓》、《携妓登梁王栖霞山孟氏桃园中》等不朽诗篇。
天宝元年，得益于玉真公主与贺知章的极力推荐，玄宗皇帝阅罢李白的诗作后，对其才华深感钦佩，遂召其入宫。入宫朝见之日，玄宗特降辇步行相迎，并以七宝床设宴款待，更亲手调制羹汤以示恩宠。席间，玄宗询问时局，李白凭借其深厚的学识与对社会的深刻洞察，对答自如，赢得玄宗的高度赞赏，随即被任命为翰林供奉，专职为皇上撰写诗文，伴君左右。
此后，每逢宫廷宴饮或郊游，玄宗必命李白随行，利用其敏捷的诗才，赋诗以纪盛况。虽非专为记功，然其诗文亦得以流传后世，彰显大唐之辉煌。李白因此备受玄宗宠信，令同僚羡慕不已，然亦有人心生嫉妒。
天宝二年，李白年届四十三，仍居翰林院。初春时节，玄宗于宫中享乐，李白奉命作《宫中行乐词》，并赐宫锦袍以示嘉奖。暮春之际，兴庆池牡丹盛开，玄宗携杨玉环共赏，李白再次应诏创作《清平调》。然而，随着对御用文人生活的日渐厌倦，李白开始纵情饮酒，与贺知章等人结成“酒中八仙”，对玄宗的召见亦时有怠慢。更有甚者，李白曾在醉酒中起草诏书，竟引足令高力士为其脱靴，此举引起宫中人的怨恨与谗言。玄宗渐感疏远，最终赐金放还李白，任其离宫而去。
天宝三载盛夏，李白踏足东都洛阳，于此际，他邂逅了杜甫。中国文学史上两颗璀璨星辰，于此交汇。彼时，李白已名动四方，而杜甫正值青春年华，却暂居洛城，未展宏图。尽管李白年长杜甫十一载，却未以才名自矜，而杜甫，性情豪迈，嗜酒如命，交友皆老成持重者，亦未在李白面前一味逢迎。二人以平等之姿，缔结了深厚的友谊。在洛阳之时，他们相约他日梁宋再会，共探仙道。
同年之秋，二人如约相聚梁宋。在此，他们抒发胸中之志，借古喻今，畅谈天下。更在此际，偶遇诗人高适，彼时尚未入仕。然则，三人皆胸怀壮志，志趣相投。他们游山玩水，乐而忘返，品评诗文，纵论时局，共为国家之隐忧而忧虑。此时，李杜正值盛年，此次文学上的交流切磋，对他们日后的创作产生了深远的影响。随后，三人同游河南济源王屋山阳台宫，欲访司马承祯，然至阳台观，方知其已仙逝，唯留画作供人凭吊。李白有感而发，挥毫泼墨，作四言诗《上阳台帖》。
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