留守云南的李定国继续推行政治和经济改革，减轻百姓的负担，使滇南地区呈现出一定程度的稳定局面。他日夜操练兵马，制造盔甲，训练象队，一年内练就精兵三万。此外，他还举办了生童考试，对于考中秀才的人，发放赏钱三百串，鼓励他们努力学习，为将来恢复明朝江山做准备。
五、两蹶名王
公元1652年（清顺治九年、明永历六年）春季，清朝朝廷下令定南王孔有德从桂林出兵河池，进攻贵州；同时命令吴三桂从嘉定（今四川乐山）出发，进攻川南，试图通过两路夹击的方式包围大西军的抗清基地。
面对这一严峻形势，李定国致信孙可望，请求出兵湖广，以打破清军的围剿计划。孙可望同意了这一提议，并决定大西军兵分两路：北路军由刘文秀统领，进攻四川；东路军由李定国指挥，进攻湖南。孙可望本人则率领“驾前军”留守云南和贵州。
三月，李定国率领八万步骑兵及五十头战象出征，并制定了严格的军纪，其中包括不得杀人、奸淫、抢劫财物、宰杀耕牛以及纵火。五月，北路军先后攻克沅州（今湖南芷江）、靖州（今湖南靖州）和武冈等地。镇守宝庆（今湖南邵阳）的清军将领沈永忠向孔有德求救，孔有德从桂林分兵支援。李定国抢先一步，迅速渡江直取宝庆，消灭了清军五千人。
六月，李定国进军祁阳，准备夺取广西门户全州，进而攻取桂林，消灭孔有德。他兵分三路，冯双礼率左路攻取全州，张胜率右路攻打严关（今广西兴安县严关乡），而李定国本人则率军攻击桂林外围，之后三路合围桂林。左路军迅速攻克全州，李定国果断命令部队不要进城，而是直接与自己会合，向严关挺进。这一决策为桂林大捷奠定了基础。
六月三十日，清军试图夺取严关，大西军奋勇抵抗。次日，孔有德率精锐前来增援，但在大西军战象的冲击下，清军马匹受惊，孔有德大败而逃。大西军随即追击至桂林城下，将之包围。七月四日，大西军登上云梯攻城，孔有德在城头被射中头部，自知无路可逃，于是烧毁家产并自杀身亡。桂林之战大捷后，广西全境迅速被收复，许多地方的民众自发驱逐清军，李定国也下令不得滥杀无辜，优先安抚百姓。
随后，李定国任命明将徐天佑守卫桂林，自己则率军北上，连取全州、永州（今湖南零陵）。九月，李定国进攻衡州（今湖南衡阳），守将沈永忠弃城逃亡，长沙巡抚金廷献亦逃离，清军纷纷溃散。李定国在衡州设立官署，休整部队，准备继续北进。
同时，李定国还命令马宝东取阳山、连州，占领广东西北部；派马进忠、冯双礼北取长沙，攻占常德、岳州；命高文贵东进江西，连下永新、安福、永宁、龙泉，围攻吉安。自七月出兵以来，李定国收复了两个州和十六个郡，大约三千里的土地重新回到了南明政权手中，史称“湘桂大捷”。
李定国的军队纪律严明，深受当地民众欢迎。清军在湖广连续失利，清政府震惊之余，派遣洪承畴经略湖广、云贵、两广，并派敬谨亲王尼堪率领十五万精兵前往长沙迎战。李定国制定了详细的作战计划，但这一计划被冯双礼泄露给了孙可望。最终，在衡州战役中，李定国成功斩杀了尼堪，但由于冯双礼和马进忠未能按照计划行动，李定国被迫单独作战，无法扩大战果。
桂林和衡州两次大捷震惊了清廷，李定国的威名传遍四方，清廷甚至考虑放弃西南省份以换取和平。李定国在不到一年的时间里，纵横数省，收复湘、桂两地，击败数十万清军，掀起了继1647年之后的第二次抗清高潮。他的英勇事迹受到当时着名学者黄宗羲的高度赞誉。
六、孙李内讧
公元1652年（清顺治九年、明永历六年）十月，北路军在保宁（今四川阆中）遭遇吴三桂的军队，由于主将刘文秀轻敌，副将王复臣阵亡，导致北路军战败。这一失败不仅削弱了大西军的力量，还引起了内部的动荡。孙可望不仅剥夺了刘文秀的爵位，还解散了他的部队，此举激起了大西军将领们的不满，军队的士气受到了严重的影响。
随着李定国在战场上屡建奇功，孙可望对李定国产生了嫉妒和猜疑之心。他不仅拒绝向李定国发放犒赏银两，阻止永历帝封李定国为西宁王，而且还密谋杀害李定国。到了1653年（清顺治十年、明永历七年）正月，孙可望担心李定国日益坐大的势力可能威胁到自己的地位，便率领“驾前军”东进沅州，意在对付李定国。
此时，李定国驻扎在宝庆，他得知清军在湘江东岸放牧，便设伏夺取了清军的马匹。孙可望在此期间多次致信李定国，要求他前往议事。李定国在前往途中，得到了刘文秀之子的密报，告知他孙可望的真实意图。尽管如此，李定国仍然希望能够化解矛盾，他在给孙可望的信中恳请对方不要因听信谗言而导致内部纷争，强调应该团结一致，共同恢复大明江山。
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