彼时秦王与太子李建成储位之争暗流涌动，朝堂局势微妙，多数学士频繁献策，谋划朝堂权争，孔颖达始终保持分寸，极少参与朝堂派系谋划，日常大多居于馆中，整理散乱经籍，为秦王、府中幕僚讲授五经要义。李世民深知他性格中正，无争权夺利之心，纯粹一心治学，愈发敬重，时常单独召他入宫，抛开军政事务，只探讨儒家治国之道。
武德九年，玄武门事变爆发，李世民顺利登基，即为唐太宗。大局安定之后，太宗第一件事便是整顿文教，深知历经四百年分裂，南北经学杂乱，典籍文字讹误百出，各地儒生所学版本各不相同，不利于教化天下、推行科举。他即刻提拔府中学士，孔颖达被擢升为国子博士，执掌中央官学教学，封曲阜县男，赐予食邑，兼任给事中，得以时常入宫觐见，随时进言献策。
唐太宗初登帝位，励精图治，时常向群臣询问修身治国之道。一次退朝后，太宗单独留下孔颖达，抛出《论语》中的名句发问：“以能问于不能，以多问于寡，有若无，实若虚，此句应当如何理解？”
看似简单的典籍释义，实则暗含帝王修身的深层提问，若是普通儒生，只会简单解释普通人谦逊的道理，孔颖达却结合君主身份，层层深入作答：圣人立此教诲，核心是教人常怀谦德。自身身怀才干，不可恃才自傲，仍要向能力不足之人请教，查漏补缺；自身学识广博，仍自认浅薄，向见识寡淡之人求取新知；心中满腹学识，外表不露锋芒；内里充实有道，姿态谦卑虚空。
这番道理不只是约束普通百姓，帝王更要恪守。君主胸中自有洞察世事的神明，外在却需沉静内敛，深藏思虑，让人无法轻易揣测心意。《易经》所言“以蒙养正，以明夷莅众”，便是帝王修身准则。倘若身居至尊之位，刻意炫耀才智，凭借身份欺凌臣下，掩饰自身过错，拒绝忠言劝谏，君臣之间便会隔阂疏远，上下心意不通，自古以来王朝覆灭，大多源于君主自满张扬，堵塞言路。
一席话落点直指帝王治国弊病，没有刻意奉承，全是中肯警醒之言。唐太宗听完大为触动，深以为然，当场称赞孔颖达阐释透彻，点醒自身，此后但凡研读经书，必先召孔颖达陪同解读，朝堂之上涉及礼制、经义的商议，也优先采纳他的意见。
任职给事中期间，孔颖达多次借着讲经的机会，向太宗进献忠言，规劝君主轻徭薄赋、虚心纳谏、克制奢靡，每一次上疏都引儒家经典为依据，有理有据，言辞委婉却立场坚定。太宗欣赏他的刚直，先后赏赐丝绢、金银，数次晋升俸禄，朝中不少官员想要攀附这位帝王近臣，登门送礼结交，全被孔颖达一一回绝，家中陈设朴素，从未凭借帝王信任谋求私利、结交朋党。
贞观六年，孔颖达升任国子司业，国子监副长官，辅佐国子祭酒管理全国最高学府，统筹各地官学教学规范。一年之后，朝廷增设东宫僚属，他兼任太子右庶子，专职教导储君李承乾，既要主持国子监讲学，又要每日入宫为太子讲授五经，身兼两职，事务繁杂，却从未懈怠分毫。
教导太子是极为棘手的差事，储君一言一行关乎国本，劝谏过重容易招致太子怨恨，言辞温和又难以起到教化作用。孔颖达秉持师道，不偏不倚，授课之时严格规范，但凡李承乾举止违背礼法、贪图享乐、荒废学业，他都会当场直言规劝，不留情面。
李承乾年少之时尚能静心听讲，年岁渐长，沉溺嬉游，多次违背礼制，疏远贤臣，亲近宵小。东宫乳母、身边近侍都劝说孔颖达，太子身份尊贵，不必太过严苛，以免引祸上身。孔颖达回答得坦荡：“我蒙受朝廷厚恩，身负教导储君重任，若眼见过错闭口不言，便是辜负君上托付。规劝太子，纵使招致记恨，我也毫无遗憾。”此后劝谏愈发恳切直白，可惜李承乾心性已然偏移，始终难以听进劝诫，为日后储位倾覆埋下隐患。
除讲学授课之外，孔颖达还受太宗诏令，联合魏征、颜师古等文坛重臣一同修订《隋书》，梳理前朝兴亡得失。修史过程中，他负责梳理隋朝文教、礼制相关篇目，凭借深厚经学功底，考证隋朝儒学兴衰、礼乐制度沿革，史料考据严谨客观，不掺杂个人主观褒贬，成书之后，众人皆称赞其史笔公允，有良史之风。同时他参与修订大唐五礼，校正吉、凶、军、宾、嘉各类礼仪规范，统一全国礼制标准，修订完成后，朝廷进封他为子爵，赏赐丰厚宅邸田产。
贞观十二年，朝廷人事调整，孔颖达正式拜国子祭酒，成为国子监最高长官，等同于全国最高学府校长，掌管大唐所有官学、博士、生徒，统筹天下儒生教学标准。此时他已是六十五岁高龄，须发花白，依旧每日准时前往国子监，登坛讲经，面对数千国子生，声音洪亮，义理剖析通透，每逢国子监举办释奠祭祀孔子大典，都由他主讲核心经书，接受百官、学子问询辩驳。
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