承乾废，魏王绌，太宗既知恪之可以守国也，则如光武之立明帝，自决于衷，而不当与无忌谋。如以高宗为嫡子而分不可紊，则抑自决于衷，而尤不当与长孙无忌谋。疑而未决，则在廷自有可参大议之臣，如德宗之于李泌，宋仁宗之于韩琦，资其识以成其断。唯无忌者，高宗之元舅也，而可与辨高宗与恪之废立乎？房玄龄、褚遂良之赞立高宗，义之正也；太宗之疑于立恪，道之权也；无忌之固请立高宗，情之私也。挟私而终之以戕杀，无忌之恶稔，而太宗不灼见而早防之，不保其子，不亦宜乎！
谏伐突厥：突厥与唐朝结盟后，政局混乱。唐朝官员大都建议对突厥用兵，李世民对长孙无忌、萧瑀道：“若不出兵，会失去乘乱攻取的时机，但如若出兵，又会背弃盟约。我们应当如何？”萧瑀建议出兵，而长孙无忌则道：“现在国家正息兵休战，等他们侵犯边境，才能讨伐。突厥已被削弱，定然不会犯境。若深入突厥腹地，我还没有看到必胜的把握。我认为暂且按兵不动，保持信义，更为合适。”李世民听从了他的意见。
不言君过：李世民曾对侍臣道：“大臣们顺从旨意的很多，犯颜直谏的却很少，如今朕想要听听自己的过失，你们不要隐瞒。”长孙无忌等人都道：“陛下没有过失。”后来，李世民又对长孙无忌道：“人苦于不知道自己的过失，你可对我明言。”长孙无忌仍道：“陛下文治武功，让我们遵从都来不及，又哪里有什么过失可言。”
支持晋王：李世民废黜太子李承乾后，曾将长孙无忌与房玄龄、李积留在两仪殿，对他们道：“我三子一弟，都如此作为，我心里实在是苦闷。”他扑倒在御床上，拔出佩刀要自杀。长孙无忌等人惊惧不已，连忙上去抱住李世民，夺过佩刀，交给侍立在旁的晋王李治，并问李世民心目中的太子人选。李世民道：“我想要立晋王为太子。”长孙无忌道：“臣谨奉诏令；如有异议者，请将其斩首。”李世民对李治道：“你舅父答应让你当太子了，你应当拜谢他。”李治下拜。李世民又道：“你们已跟我意见相同，但不知社会舆论如何？”长孙无忌道：“晋王仁德孝顺，天下归心已久。请您召集百官询问，如有不同意的，就是臣等有负陛下，臣罪该万死。”李世民遂立晋王李治为太子。
李世民虽将李治立为太子，但对他的懦弱性情忧虑不已。他私下对长孙无忌道：“你劝我立雉奴，但雉奴懦弱，恐怕不能守护社稷。吴王李恪英武果断，非常像我，我想立他为太子，怎么样？”长孙无忌极力反对，李世民笑道：“因为李恪不是你的外甥，你才反对的吗？”长孙无忌道：“太子仁厚，乃是守成之主。而且储君至关重要，怎能多次更改。请陛下熟思。”李世民遂作罢。
君臣情重：李世民曾得密表，称长孙无忌权宠过盛。他把密表给长孙无忌看，道：“你我君臣之间，没有什么可猜疑的。如果我们都把听到的话放在心里不说，那么我们的思想就不能得到沟通。”李世民还召集群臣，当众训诫道：“如今我的儿子年纪都很小，长孙无忌为我立过大功，我信任他，就跟信任我的孩子一样。关系疏远的离间关系亲密的，新朋友离间老朋友，这都是不合情理的。这些挑拨离间的话，我一律不听。”
李世民病重时，将长孙无忌召到含风殿，用手抚摸他的面颊。长孙无忌悲不自胜，痛哭不止。太宗把后事托付给他和褚遂良，又对褚遂良道：“长孙无忌对我竭尽忠诚，我能拥有大唐江山，多亏他的帮助。我死了之后，你要保护好长孙无忌，不要让小人进谗挑拨离间。”不久，李世民便去世了。
论开言路：李治曾广开献书进言之路，希望从中发现人才，予以提拔重用。但上疏虽多，却都没有价值，不足采用。长孙无忌道：“陛下即位以来，各项政策都十分正确，根本没有什么遗漏和错误，那些希望通过侥幸获得提拔的人当然提不出什么有用意见。但是陛下必须广开言路，如果杜绝言论，恐怕下情不能上达。”
人情难免：李治曾对长孙无忌道：“我听说各地官吏，在处事之时仍讲情面。”长孙无忌道：“讲情面徇私情，自古难免。但要说徇情枉法，他们也实在不敢。至于稍稍考虑人情，恐怕就是陛下也不能避免。”
根据《隋书·长孙晟传》《旧唐书·后妃列传》记载，长孙无忌是长孙晟幼子，有三个兄长。
但根据《新唐书·宰相世系表》记载，长孙无忌的三个兄长为长孙无乃、长孙无傲、长孙无宪，此外还有一个弟弟，即云麾将军、郫县公长孙无逸。长孙安业则为长孙无宪之子。
根据《新唐书·宰相世系表》记载，长孙无忌有十二个儿子。
《全唐诗》收录其诗作三首：《新曲二首》《灞桥待李将军》。《全唐诗续拾》则补录四首：《仪鸾殿早秋侍宴应诏》《春日侍宴望海应诏》《奉和行经破薛举战地应诏》《侍宴延庆殿同赋别题得寒桂丛应诏》。
《全唐文》收录其表文十四篇：《辞功臣袭封刺史表》《贺河清表》《请封禅表》《进五经正义表》《进律疏议表》《谢敕秘书省写新翻经论奏》《太宗皇帝配天议》《冕服议》《先代帝王及先圣先师议》《昊天上帝及五帝异同议》《请废白蚝洗铀胤议》《甥舅服制议》《庶母服制议》《律疏议序》。着有《隋书》。
凌烟阁二十四功臣是唐太宗李世民为纪念开国功臣，于贞观十七年二月廿八日命阎立本在长安太极宫凌烟阁绘制的二十四幅真人比例画像，褚遂良题字。画像面北而立，分三层排列：内层为宰辅之臣，中层为功高王侯之臣，外层为其他功臣，排序依据生前最高官职及赠官顺序。唐太宗时常前往怀旧，缅怀功臣。
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