这时海内渐渐太平，李世民于是专心一意读经史子集，在洛阳设立文学馆以接待四方才学之士。行台司勋郎中杜如晦等十八人为学士，每次在阁下轮流值班，李世民则降低身份以温和态度与学士们讨论经义，有时谈论到半夜才结束。
不久，窦建德旧将刘黑闼举兵造反，占据洺州。武德四年十二月，李世民统领全军向东去讨伐他。
武德五年正月，李世民进军肥乡，分兵断绝刘黑闼运粮的通道，双方对峙两个月。刘黑闼被迫求战，率领步兵、骑兵二万人，南渡洺水，早晨便迫近官军。李世民亲自率领精锐骑兵，攻击刘黑闼的骑兵，攻破了他，乘胜冲击践踏他的步兵，敌兵崩溃，斩首级一万多。先前李世民派人筑坝堵塞洺水上流使水流变浅，让刘黑闼得以渡水。等到作战之时，才命令挖开拦河坝，大水冲到，一丈多深，敌兵已经战败，逃到水中都淹死了。刘黑闼与二百多骑兵往北逃到突厥，李世民全部俘虏了刘黑闼的部众，河北平定。当时徐圆朗带兵在徐、兖二州阻碍李世民，李世民这时便回师讨伐平定了徐圆朗，于是河、济、江、淮所有州郡城镇都平定。十月，李渊加授李世民左右十二卫大将军，李世民的天策上将府遂成为唐朝最高统帅部。
唐高祖在晋阳起兵反隋，都是李世民的计谋。高祖对李世民说：“如果大事能成，天下都是你创下的，我一定立你为太子。”李世民跪拜推辞。等到高祖成为唐王，手下的将领大臣也请求立李世民为世子，高祖准备立他时，李世民坚决推辞才作罢。
太子李建成性情宽厚随性，喜好酒色和打猎；齐王李元吉有很多过失，两人都不受高祖宠爱。而李世民的功劳和名声日渐显赫，高祖常常有意让他取代李建成做太子。李建成心里不安，就和李元吉合谋，一起排挤李世民，各自拉拢培植自己的党羽。
高祖晚年宠幸的妃嫔很多，生下的小王子有二十人。这些妃嫔的母亲们争相结交各位年长的王子来巩固自己的地位。李建成和李元吉趁机讨好各位妃嫔，谄媚奉承、贿赂馈赠无所不用，以此求得高祖的宠爱。有人说他们还与张婕妤、尹德妃有不正当关系，皇宫内部的事情隐秘，没人能证实。
当时，东宫、各位王公、公主的府邸以及后宫亲戚们在长安城中横行霸道，肆意做违法的事，主管官员不敢查问。李世民住在承乾殿，李元吉住在武德殿后院，他们和高祖的宫殿、东宫之间日夜可以随意通行，没有任何禁令限制。太子和两位亲王出入高祖的宫殿，都可以骑马、携带弓箭刀具等杂物，相遇时就像普通家人一样行礼。太子的命令、秦王和齐王的教令与皇帝的诏书敕令同时并行，主管官员不知道该听从哪一个，只能根据收到命令的先后顺序来执行。只有李世民不讨好各位妃嫔，这些妃嫔就争相称赞李建成、李元吉，而说李世民的坏话。
李世民平定洛阳后，唐高祖派贵妃等人前往洛阳挑选隋朝的宫女，并没收府库中的珍宝财物。贵妃等人私下向李世民索要珍宝货物，还为自己的亲属求官，李世民说：“珍宝财物都已登记在册并上奏朝廷，官职应当授予贤能有功之人。”一概没有答应，因此贵妃等人更加怨恨他。
李世民因为淮安王李神通有功，赏赐给他几十顷田地。张婕妤的父亲通过张婕妤向高祖求要这块地，高祖亲手写下敕令赏赐给他，李神通因为李世民的教令在先，不肯把田地让出来。张婕妤向高祖告状说：“陛下敕令赏赐给我父亲的田地，被秦王夺走赏给了李神通。”高祖于是发怒，斥责李世民说：“我的手敕还不如你的教令管用吗！”
有一天，高祖对左仆射裴寂说：“这个儿子长期在外掌握兵权，被书生们教唆，已经不再是以前那个听话的儿子了。”尹德妃的父亲尹阿鼠骄横跋扈，秦王府的属官杜如晦经过他家门口，尹阿鼠的几个家童把杜如晦拉下马，殴打他，打断了一根手指，还说：“你是什么人，竟敢经过我家门口不下马！”尹阿鼠担心李世民向高祖告状，抢先让尹德妃上奏说：“秦王身边的人欺凌侮辱我家人。”高祖又发怒斥责李世民说：“我妃嫔的家人尚且被你的手下欺凌，何况普通百姓呢！”李世民反复辩解，但高祖始终不相信他。
李世民每次在宫中陪同皇帝宴饮时，面对各位妃嫔，总会思念早逝的母亲太穆皇后，惋惜她没能亲眼见到皇帝拥有天下，有时会抽噎流泪。高祖看到他这样就很不高兴。各位妃嫔趁机暗中一起诋毁李世民说：“天下幸好太平无事，陛下年纪也大了，本该安心享乐，可秦王却常常独自哭泣，这分明是憎恨我们这些人啊。等陛下百年之后，我们母子必定不会被秦王容纳，恐怕连一个活口都留不下来！”说着就一起哭泣，还说：“皇太子仁爱孝顺，陛下把我们母子托付给他，他一定能保全我们。”高祖听了也为之伤感。从此不再有更换太子的想法，对李世民的态度渐渐疏远，而对李建成、李元吉则日益亲近。
武德七年，突厥侵犯边境，李世民与突厥军在豳州相遇，他带领一百骑士随从与突厥首领会谈，结盟后突厥军撤离。武德八年，李世民晋升为中书令。
李建成、李元吉和后宫妃嫔们日夜在高祖面前诋毁李世民，高祖相信了他们的话，准备治李世民的罪。陈叔达劝谏道：“秦王为天下立下大功，不能罢免他。况且他性情刚烈，如果加以压制挫伤，恐怕承受不住忧愤，或许会引发难以预料的疾病，陛下到时候后悔也来不及了！”高祖这才打消了治罪的念头。李元吉秘密请求杀掉秦王，高祖说：“他有平定天下的功劳，罪状还没有明确显现，用什么理由杀他呢！”
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