在此前，桑哥遣忻都及王济清理全国钱粮，大加搜括，已征入数百万，未征者还有数千万，弄得民不聊生，百姓有自杀的情况。逃入山林的人，官府发兵追捕，无人敢来劝阻。赵孟頫与阿剌浑撒里非常友好，劝他去奏请世祖大赦天下，免除赋税，这样就可能消弭天灾。阿剌浑撒里按照赵孟頫的意见向世祖奏禀，并得到世祖的允许。诏书已经草拟完，桑哥大怒，说这不是皇帝的旨意。赵孟頫挺身而出，对桑哥说：“百姓死亡已尽，那些未征上来的钱粮到哪里去征？若不及时免除，以后若有人将此未征之数千万钱粮作为损失而归咎于尚书省，这岂不深深连累了丞相？”桑哥明白其利害，同意全部免除赋税，百姓因而得救。
世祖曾向赵孟頫询问叶李与留梦炎的优劣。赵孟頫说：“留梦炎是臣父亲的挚友，为人庄重厚道，很自信，多谋能断，有大臣之才。叶李所读的书我都读过，他所知所能的事，臣都能知能办。”世祖说：“你是认为留梦炎比叶李要贤吗？但是，留梦炎在宋朝为状元，位至丞相，而在贾似道欺上误国之时，却对贾似道阿谀顺从。叶李当时虽为平民，却敢于上书朝廷，斥责贾似道，显然贤于留梦炎。你因为留梦炎是你父亲的挚友，不敢非议，可赋诗以规劝他。”赵孟頫便赋诗一首，其中有“往事已非那可说，且将忠直报皇元”的话，世祖看后大加赞赏。赵孟頫退朝后对奉御彻里说：“陛下在谈论贾似道误国时，责备留梦炎当时不敢指责。如今，桑哥的罪恶甚于似道，而我等不加指责，将来如何能推卸责任？但我毕竟不是陛下亲信之臣，说话陛下必不听从。侍臣中读书知理、慷慨有气节而又为陛下所亲信的人中，没有能超过你的。捐出自己生命而为百姓除害，是仁者之事，希望你能这样！”彻里果然向世祖揭发桑哥的罪恶。世祖大怒，命卫士将他掌嘴，彻里口鼻血涌，倒在地上。再问，彻里还是斥责桑哥罪行，大臣也相继指责桑哥，世祖便将桑哥按罪诛杀，并废除尚书省，凡有罪的大臣也统统罢官。
世祖有意让赵孟頫参与中书省政事，赵孟頫坚持不肯。他认为久在君王身边，必受人嫉妒，故极力请求到外地任职。
至元二十九年，赵孟頫外出任同知济南路总管府事。当地有个叫元掀儿的人，在盐场服役，因不胜艰苦而逃走。他的父亲诬告是同服劳役的人将掀儿杀害。赵孟頫怀疑其中有冤情，不立即判决。一个月后，掀儿自己回归盐场。郡中人都称赞赵孟頫料事如神。佥廉访司事韦哈刺哈孙，性情暴虐，因赵孟頫不顺他的意，借口中伤他；恰逢朝廷要修《世祖实录》，召赵孟頫还京，这才无事。其后，赵孟頫被改授为汾州知州，还未成行，朝廷又令他书写金字《藏经》。
大德三年八月，赵孟頫被任命为集贤直学士、江浙等处儒学提举。
至大二年，在杭州十年官江浙儒学提举任期已满，赵孟頫被改授为中顺大夫、扬州路泰州尹兼劝农事，尚未赴任，为皇太子爱育黎拔力八达遣使所召。
至大三年，朝廷召赵孟頫回京师，授翰林侍读学士、知制诰、同修国史，命与其他学士共同撰写祀南郊祝文。在拟定殿名的问题上，与其他人意见不合，告假还乡。仁宗在东宫时，就闻知赵孟頫之名，等到他即位后，便召其为集贤侍讲学士、中奉大夫。
皇庆二年六月，任翰林侍讲学士、知制诰同修国史。十月，转集贤侍读学士、正奉大夫。
延佑元年十二月，升任集贤侍讲学士、资德大夫。
延佑三年七月，拜翰林学士承旨、荣禄大夫，知制诰、兼修国史，用一品例，推恩三代。仁宗待他甚厚，只呼其字而不呼其名，在与侍臣谈论文学之士时，将赵孟頫比作唐代李白、宋代苏轼，称赞他品行纯正，博学多闻，书画绝伦，又精通佛学及老庄之学，这些都是人所不及的。有不乐意者想离间仁宗与赵孟頫的亲密关系，仁宗不加理会。既而又有人上书，认为赵孟頫不能参与编修国史。仁宗说：“赵子昂是世祖皇帝选拔的重臣，朕特加优待，让他在馆阁从事着述，传之后世，你们还罗嗦些什么？”并赐赵孟頫钞五百锭，叮嘱侍臣：“中书总说国用不足，这笔赏金他们必不肯付与，可从普庆寺库存中支给。”赵孟頫曾数月不至宫中，仁宗向左右侍从询问，都说赵孟頫年老畏寒，仁宗于是令御府赐他貂鼠皮裘。
延佑六年四月，因管夫人病发，赵孟頫得旨还家，于二十五日离开大都。五月，管夫人逝于临清舟中，赵孟頫父子护柩还吴兴。同年冬，仁宗又遣使催他回朝，最终因病未能成行。
至治元年，元英宗孛儿只斤·硕德八剌遣使到赵孟頫家中，命他书写《孝经》。
至治二年春，英宗遣使趋吴兴问候赵孟頫，并赐礼物。六月十五日，赵孟頫在家中病逝，享年六十九岁。逝世之日，仍观书作字，谈笑如常，至黄昏，逝于吴兴。九月十日，与管夫人合葬于德清县千秋乡东衡山。
至顺三年，赵孟頫被追赠为荣禄大夫、江浙等处行中书省平章政事、柱国，追封魏国公，谥号“文敏”。
赵孟頫博学多艺，文学艺术开创一代风气。他兼擅各种绘画，其中山水取法董源、李成；人物、鞍马师法李公麟和唐人；工墨竹、花鸟，皆以笔墨圆润苍秀见长，以飞白法画石，以书法用笔写竹。他力主变革南宋院体格调，自称“作画贵在有古意，如果没有古意，即使再精细也没用”，遥追五代、北宋法度，时人称赞他有唐人的“致”及北宋人的“雄”，并去除了二者中的“纤”及“犷”，开创了元代新画风。明人王世贞曾说：“文人画起自东坡，至松雪敞开大门。”
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